1968(昭和43)年、別館の竣工に合わせ、山形銀行の長谷川吉郎元会長より、重要文化財の与謝蕪村(1716-1783)「奥の細道図屏風」を含む、同家歴代が収集した美術品163点が寄贈された。また1995(平成7)年、現在の当主長谷川吉茂氏より以下に記載する7点の県指定有形文化財を含む48点の寄贈を受けた。1994年(平成6)年には、殖産銀行の元会長長谷川吉内氏の遺志を受けたご子息の長谷川憲治氏より81点の美術品が贈られた。2つの長谷川家からなる当コレクションは、江戸時代の狩野派、文人画、円山四条派を系統的にたどることのできる内容となっている。
松尾芭蕉(1644-1694)「出羽三山短冊」、 熊代熊斐(1693-1772)「松鷲梅孔雀図屏風」、谷文晁(1763-1840)「熊野舟行図」、田能村竹田(1777-1835)「浅絳山水図」、横山華山(1784-1837)「紅花屏風」、渡辺崋山(1793-1841)「溪澗野雉図」、川合玉堂(1873-1957)「細雨」(以上、県指定有形文化財)